【研究背景】

几十年来，锂离子电池因其高能量密度被广泛应用于电子产品和电动汽车。然而，有限的锂资源和有机电解质中的易燃安全问题限制了它们进一步的大规模应用。作为一种新兴的水系储能技术，水性锌离子电池(AZIB)具有水电解质不易燃、成本低、理论容量高(可达820 mA h⁻¹)、氧化还原电位低(相对于标准氢电极为-0.76 V)等优点，被认为是替代锂离子电池的主要候选电池之一。传统无机材料在充放电过程中易于发生溶解和结构坍塌问题，导致循环稳定性和速率能力较低，而有机电极材料具有环境友好性、结构多样性和丰富的氧化还原活性基团等显著优势，被用来研究设计应用于大容量锌离子电池。

【工作介绍】

本工作设计了一种具有π-π共轭芳族结构的有机化合物六氮杂三苯基六碳腈(6CN-HAT)，并将其与MXene纳米片进一步集成，构建了一种柔性自支撑6CN-HAT@MXene复合电极（图1和图2）。通过各种非原位表征和理论计算，证实了6CN-HAT@MXene复合电极的电荷存储机制主要受C=N和-CN的活性位点与阳离子之间的配位和非配位反应支配（图4）。此外，MXene纳米片的成功引入不仅提高了6CN-HAT@MXene复合材料的稳定性和电子导电性，而且还暴露了更多与阳离子配位的活性位点。因此，采用6CN-HAT@MXene作为AZIB的正极材料，在0.05 A g⁻¹下的放电比容量为413 mAh g⁻¹。并在5A g⁻¹电流密度下循环5000次后，放电容量仍保持在91%左右（图3）。同时，基于6CN-HAT@MXene电极，利用激光切割技术制备了面积容量为257.4 mF cm⁻²的柔性微型锌离子电池，揭示了其在未来便携式和可穿戴电子设备中的潜在应用前景（图5）。成果以“Multiple redox-active cyano-substituted organic compound integrated with MXene Nanosheets for high-performance flexible aqueous Zn-ion battery” 在线发表于Advanced Functional Materials期刊上（DOI: 10.1002/adfm.202316182）。

【内容表述】

（图16CN-HAT@MXene复合材料制备示意图和相关材料表征）

（图26CN-HAT和6CN-HAT@MXene材料的结构表征）

（图36CN-HAT@MXene电极在2M Zn(CF₃SO₃)₂电解液中的电化学性能）

（图4通过各种非原位表征研究6CN-HAT@MXene电极在充放电过程中的电荷储存机制）

（图56CN-HAT@MXene微型电池的组装及其电化学性能测试）

同济大学材料科学与工程学院高分子材料系博士研究生赵豆豆为论文的第一作者，杨正龙教授为唯一通讯作者。该研究工作得到国家重点研发计划资助。

原文链接：

Doudou Zhao, Zhirui Li, Da Xu, Zhenglong Yang*, Multiple redox-active cyano-substituted organic compound integrated with MXene Nanosheets for high-performance flexible aqueous Zn-ion battery, Advanced Functional Materials, DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.202316182.